Владелец «одной из крупнейших и лучших частных библиотек, когда-либо существовавших в России». Унаследовал книжное собрание предков: Н.П., Д.Н., А.С.Шереметевых. Ядро библиотеки составляли книги по искусству, истории западных литератур, английские и французские книги, философские, музыкальные, «россика», «пруссика», «ливоника», «полоника», «славика». Основным местонахождением её стало имение Михайловское, приобретённое графом в 1870. С этого времени библиотека Шереметева пополнялась рядом других частных коллекций, в основном его родственников. Отдел «россики» значительно обогатился ценнейшими изданиями библиотеки А.С.Соболевского, приобретённой графом на аукционе в Лейпциге. Графу Шереметеву как егермейстеру императорского двора было разрешено получать иностранные издания без цензурного просмотра, книги поступали из магазинов, государственных учреждений и от частных лиц.

Библиотекари С.Д.Шереметева — Х.М.Лопарев и Н.В.Тимофеев — кроме текущей обработки вновь поступающих изданий, составляли отдельные карточные каталоги, вели инвентарь самостоятельных коллекций, снабжали книги экслибрисами.

После смерти владельца библиотека была национализирована и передана в РМ. В 1921 сотрудники РМ работали в Михайловской библиотеке в порядке сплошного «субботника». В тяжёлых послереволюционных условиях трудно было обеспечить их должную сохранность. При отправке книги были уложены за невозможностью достать ящики в потёртые и дырявые мешки, лишь самые ценные завёрнуты в бумагу, перевозились на подводах, лишённых рессор, и вследствие тряски многие переплёты сильно потёрлись. Только по прибытии в РМ книги подверглись инвентаризации.

Таким образом библиотека РМ была обогащена книжным собранием в 40 тыс. томов, из которых только 2,5% оказались впоследствии дублетами. Это была лишь половина из шереметевской коллекции в 70 тыс. томов. Книги разбирали по отраслям знаний, выделяли редкие экземпляры, и собрание оказалось рассредоточенным в фондах РГБ [1].

Заведующему библиотекой музея Ю.В.Готье Учёная коллегия поручила осмотреть библиотеки в районе Ярославской железной дороги — в Московском, Дмитровском, Богородском уездах. Ю.В. Готье написал в 1919 в своём дневнике: «Потом имел визит гр. П.С.Шереметева по поводу спасения Михайловской библиотеки, причем обнаружилось трогательное единение в этом деле и официальных и неофициальных сфер».

Решение о перевозке этой библиотеки в Москву было принято позднее, в 1921, после детального обследования имения Шереметевых сотрудником музея С.К.Морозовым, который в отчёте отметил ценность собрания, а также указал на возможность его утраты из-за отсутствия надежной охраны. В мае в Михайловское выехала комиссия для организации вывоза библиотеки. В неё входили представители нескольких организаций: РМ, Госархива, Главархива в количестве девяти человек. Во время её работы была составлена записка, где говорится: «При осмотре выяснилось, что библиотека состоит из свыше 70 тыс. томов, размещённых по всему дому в 75 комнатах и представляет из себя ряд отдельных библиотек членов семьи Шереметевых, объединённых в одном здании. По своему содержанию библиотека эта носит научно-художественный характер и в особенности богата сочинениями по библиографии, истории, словесности и изобразительным искусствам, которые собирались её владельцами с конца 30-х гг. XIX в. до самого последнего времени». Книги Шереметевых, не поступившие в РМ, были разделены между несколькими организациями [2].

[1] Шавыркина Н.А. Библиотека С.Д.Шереметева и Российская государственная библиотека: (Страницы истории) // Румянцевские чтения-1997: Тезизы докладов и сообщений научно-практической конференции: (17—18 апр. 1997 г.) / Сост. Т.В.Власенко. — М., 1997. — С. 89—91.

[2] Кучеркова О.А. Библиотека Румянцевского музея — спасительница книжных собраний: (1917—1924 гг.) // Румянцевские чтения-2012. Ч. 1: Материалы всероссийской науч. конф: (17—18 апр. 2012): [В 2 ч.] / РГБ; [Сост. Е.А.Иванова]. — М.: Пашков дом, 2012. — С. 330—334.